Sobresalían Iríbar, Luis Suárez, Pirri, Adelardo, Peiró, camisetas de fútbol baratas José Ufarte y Amancio. Debido a esto, Toba dimitió como seleccionador y, de manera sorprendente y totalmente novedosa, el combinado fue dirigido conjuntamente por Miguel Muñoz, Salvador Artigas y Luis Molowny (en esa época eran los entrenadores de Real Madrid, Barcelona y Las Palmas, respectivamente, que eran los tres primeros clasificados en la Liga). Empezó con Israel Sanchis como técnico y acabó con Esteban Albert en el banquillo. El equipo se clasificó de forma directa como primera de grupo con un pleno de diez victorias. A finales de la década, el club inicia su segunda época dorada con la llegada del entrenador italiano Claudio Ranieri, del veloz goleador Claudio «Piojo» López y de Gaizka Mendieta, que conquistan la Copa del Rey 1998-1999 y consiguen la primera clasificación del equipo para disputar la moderna Liga de Campeones. El conjunto español presentó un grupo cuya base la formaban jugadores del campeón de Liga, la Real Sociedad, y del vencedor de la Copa del Rey, el Real Madrid. Después de la Segunda Guerra Mundial, el Hajduk continuó jugando en el campeonato y la Copa de Yugoslavia.
En el siguiente partido, consiguió su primera victoria con un resultado de 2-1 sobre Yugoslavia. Posteriormente se produjo la inversión, camisetas personalizadas en valencia con la combinación de letras volviéndose blancas sobre fondo rojo. Con una millonaria inversión, el equipo no justificaba en la cancha los esfuerzos dirigenciales. Inesperadamente, una victoria de los irlandeses por 1-2 metía a España en la siguiente ronda tras finalizar primera de grupo con ocho puntos. Una primera ronda conformada por seis grupos de cuatro selecciones cada uno, en donde los dos primeros de cada grupo se clasificarían para la siguiente fase. España avanzaba a la siguiente ronda de la fase de clasificación al quedar primera en el grupo. Como vigente campeona de Europa, España disputaría la fase clasificatoria de la Eurocopa de 1968 de Italia en el Grupo 1 junto a la selección checoslovaca, la selección irlandesa y la selección turca. En su primer encuentro, empató a cero con Italia.
En el decisivo segundo encuentro, en el que necesitaba la victoria, empató a cero goles frente al equipo de Brasil. En el último partido del grupo, la selección fue derrotada por un gol a cero por la selección norirlandesa. Uruguay (en 1930), Italia (en 1934), Inglaterra (en 1966), Alemania Occidental (en 1974) y por último Argentina (en 1978) se proclamaron en su hogar campeonas del mundo, mientras que Brasil (en 1950) y Suecia (en 1958) fueron finalistas y Chile (en 1962) acabó tercera. En la fase final de la competición, la selección quedó encuadrada en el Grupo B junto a Bélgica, Italia e Inglaterra. Con Kubala al frente, España estuvo encuadrada en el Grupo 4 de la fase clasificatoria para la Eurocopa de 1972 de Bélgica y tuvo como rivales a la selección soviética, a la selección norirlandesa y a la selección chipriota. Esta sería la peor participación de la historia de España en una Eurocopa y Kubala abandonó tras ello su puesto de seleccionador después de once años en el cargo. Con la llegada de Villafuerte, empezó a generarse una migración continua de jugadores.
El mes de enero fue el más duro al evidenciar que la plantilla no tenía suficiente fondo de armario para suplir a jugadores lesionados o con molestias y no podía afrontar con garantías dos competiciones. En el inicio del profesionalismo Nacional no tuvo jugadores extranjeros, aunque era la época del Dorado en el fútbol colombiano y la política de puros criollos lo impedía. El mes de marzo se inició con un ridículo encuentro en el Vicente Calderón, última visita del club a este estadio, en el que se perdió 3-0 ante el Atlético, sin dar el más mínimo signo de competitividad. En su último partido, disputado en Chipre, la selección española debía ganar para poder estar entre los ocho mejores del continente y consiguió vencer por 1-3. A pesar del resultado, el partido resultó dramático, ya que el tercer gol español lo marcó Saura a un minuto del final. España fue incapaz de empatar el encuentro a pesar de que Irlanda del Norte jugaba con inferioridad numérica desde el minuto 61 debido a la expulsión de Donaghy.